Die Ursprünge des Schlosses reichen bis zum Beginn des 12. Jahrhunderts zurück. Damals begann der Benediktinerorden mit dem Bau eines Klosters, das schon bald von den Zisterzienserinnen übernommen wurde. Wütende Bauern zerstörten 1525 die Klostergebäude. Erhalten blieb nur die Klosterkirche, die zur heutigen Schlosskirche umgebaut wurde.
1685, nachdem das Kloster mehr als 100 Jahre ungenutzt war, begann in Philippsthal die Fürstenzeit. Philipp von Hessen-Philippsthal, der dritte Sohn des Landgrafen Wilhelm VI. von Hessen- Kassel und der Landgräfin Hedwig Sophie von Brandenburg, baute das Kloster zu seiner Residenz um. Dem Schloss gab der Landgraf den Namen Philippsthal – dieser bürgerte sich auch für das angrenzende Dorf Kreuzberg ein. 1925 starb der kinderlose Ernst von Hessen-Philippsthal als Letzter in der Reihe der insgesamt sieben Philippsthaler Regenten.
In der Folgezeit waren im Schloss unter anderem ein Hilfskrankenhaus, ein Büro der Reichsbahndirektion und zuletzt bis 1982 das evangelische Altenheim untergebracht. 1985 erwarb schließlich die Gemeinde Philippsthal das Anwesen und ließ es zu einem Handels- und Dienstleistungszentrum umbauen. Ein Neubau füllt seither die Lücke, die der 1968 abgebrannte Gutstrakt hinterlassen hatte.
Im Schloss finden sich heute unter anderem Büros, ein Seniorenheim, Arzt und Therapiepraxen, ein Optiker sowie zwei Gaststätten und im Haupttrakt die Gemeindeverwaltung. Schmuckstücke sind die Bibliothek mit der Stuckdecke und der Sitzungsraum, dessen Tapete anhand originaler Tapetenbahnen aus der Landgrafenzeit nachgedruckt wurde. Weitere historische Tapeten sind auf den Rathausfluren ausgestellt.
Durch eine Baumallee mit dem Schloss verbunden ist die Orangerie im Schlosspark, die bei Hochzeitspaaren als Festsaal beliebt ist. In der angrenzenden, 1991 eröffneten Kreuzberghalle, finden regelmäßig Musik- und kulturelle Veranstaltungen statt.
